Сорбция As (III) и Se (IV) из водных растворов для определения методом рентгенофлуоресцентного анализа с полным внешним отражением

Предложен подход к совместному выделению As (III) и Se (IV) из растворов на новом S,N-содержащем сорбенте с последующим определением аналита в фазе сорбента методом рентгенофлуоресцентного анализа с полным внешним отражением (РФА ПВО). Для этой цели синтезирован сорбент с разветвленной структурой на основе полиакриламида, модифицированный с помощью формальдегида и сероводорода. Это гетероатомный сополимер, содержащий в своей цепи сульфидные мостики и сшивку посредством третичного амина. Определены условия количественного совместного извлечения As (III) и Se (IV) — сорбция в 1 М растворах HNO₃ в присутствии ионов кальция, нагревание до 60 °C, время контакта фаз — 1 час. Обсужден механизм сорбционного взаимодействия аналитов в данных условиях. Установлено, что 100-кратные избытки железа, цинка и меди не мешают извлечению аналитов, таким образом, возможно применение сорбента для выделения As (III) и Se (IV) из сырья различного типа и продуктов переработки. Разработана методика прямого рентгенофлуоресцентного определения мышьяка и селена с S_r 0,09 и 0,08 соответственно в фазе сорбента. Правильность результатов подтверждена методом ИСП-МС при анализе водных растворов сравнения после растворения сорбата в HNO₃ (1:1).

1. Pantuzzo J. L., Silva C., Ciminelli V. A fast and accurate microwave-assisted digestion method for arsenic determination in complex mining residues by flame atomic absorption spectrometry / J. Hazard. Mater. 2009. Vol. 168. P. 1636 – 1638. DOI: 10.1016/j.jhazmat.2009.03.005

2. Bolea-Fernandez E., Balcaen L., Resano M., Vanhaecke F. Interference-free determination of ultra-trace concentrations of arsenic and selenium using methyl fluoride as a reaction gas in ICP-MS/MS / Anal. Bioanal. Chem. 2015. Vol. 407. P. 919 – 929. DOI: 10.1007/s00216-014-8195-8

3. Chaomei Xiong, Man He, Bin Hu. On-line separation and preconcentration of inorganic arsenic and selenium species in natural water samples with CTAB-modified alkyl silica microcolumn and determination by inductively coupled plasma-optical emission spectrometry / Talanta. 2008. Vol. 76. P. 772 – 779. DOI: 10.1016/j.talanta.2008.04.031

4. Bueno M., Potin-Gautier M. Solid-phase extraction for the simultaneous preconcentration of organic (selenocystine) and inorganic [Se (IV), Se (VI)] selenium in natural waters / J. Chromatogr. A. 2002. Vol. 963. P. 185 – 193. DOI: 10.1016/s0021-9673(02)00125-5

5. Filatova D. G., Doronina M. S., Dal’nova O. A., et al. Determination of Arsenic, Selenium, and Antimony by Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry Preceded by Group Sorption Isolation / Inorg. Mater. 2014. Vol. 50. N 14. P. 1417 – 1420. DOI: 10.1134/S0020168514140064

6. Pashkova G. V., Revenko A. G. A review of application of total reflection X-ray fluorescence spectrometry to water analysis / Appl. Spectrosc. Rev. 2015. Vol. 50. P. 443 – 472. DOI: 10.1080/05704928.2015.1010205

7. Towett E. K., Shepherd K. D., Cadisch G. Quantification of total element concentrations in soils using total X-ray fluorescence spectroscopy (TXRF) / Sci. Total Environ. 2013. Vol. 463 – 464. P. 374 – 388. DOI: 10.1016/j.scitotenv.2013.05.068

8. De la Calle I., Romero V., Lavilla I., Bendicho C. Nanoparticle-assisted stabilization of metal species as an alternative to conventional approaches for avoiding volatilization errors in total reflection X-ray fluorescence: A review / Spectrochim. Acta. Part B. 2020. Vol. 168. 105843. DOI: 10.1016/j.sab.2020.105843

9. Velitchkova N., Pentchevaa E. N., Daskalova N. Determination of arsenic, mercury, selenium, thallium, tin and bismuth in environmental materials by inductively coupled plasma emission spectrometry / Spectrochim. Acta. Part B. 2004. Vol. 58. P. 871 – 882. DOI: 10.1016/j.sab.2004.03.004

10. Zheng F., Hu B. Dual silica monolithic capillary microextraction (CME) online coupled with ICP-MS for sequential determination of inorganic arsenic and selenium species in natural waters / J. Anal. At. Spectrom. 2009. Vol. 24. P. 1051 – 1061. DOI: 10.1039/B900057G

11. Peng H., Zhang N., He M., et al. Simultaneous speciation analysis of inorganic arsenic, chromium and selenium in environmental waters by 3-(2-aminoethylamino) propyltrimethoxysilane modified multi-wall carbon nanotubes packed microcolumn solid phase extraction and ICP-MS / Talanta. 2015. Vol. 131. P. 266 – 272. DOI: 10.1016/j.talanta.2014.07.054

12. Bennett W. W., Teasdale P. R., Panther J. G., et al. New Diffusive Gradients in a Thin Film Technique for Measuring Inorganic Arsenic and Selenium(IV) Using a Titanium Dioxide Based Adsorbent / Anal. Chem. 2010. Vol. 82. P. 7401 – 7407. DOI: 10.1021/ac101543p

13. Filatova D. G., Arkhipenko A. A., Statkus M. A., et al. Sorption of Se (IV) from aqueous solutions with subsequent determination of X-ray fluorescence analysis / Zavod. Lab. Diagn. Mater. 2020. Vol. 86. N 10. P. 5 – 9. DOI: 10.26896/1028-6861-2020-86-10-5-9